adjustbox가 좋더라고요. 원하는 결과를 얻으셨겠지만 이런 식으로 하는 방법도 있다는 걸로 보여드립니다.

\renewcommand{\printchapternum}{%
%           \vspace*{-100pt}
%           \begin{adjustwidth}{0pt}{-\dimexpr\foremargin-3em\relax}
%           \raggedright\color{green!40}\fontsize{150pt}{150pt}
%             \fontspec{TeX Gyre Schola}
%             \selectfont\bfseries\itshape
%             \Roman{chapter}
	\adjustbox{%
    		fgcolor=green!40,
    		scale={17}{15},
    		left,
    		raise={0pt}{\height}
	}{%
		\itshape\bfseries\MakeUppercase{\romannumeral\thechapter}
	}
%           \end{adjustwidth}
}
%\renewcommand\chaptitlefont{\sffamily\bfseries\Huge}
\renewcommand*\chaptitlefont{\sffamily\bfseries}
\renewcommand\printchaptertitle[1]{%
%       \vspace*{-135pt}
%       \color{red}
%           \begin{adjustwidth}{0pt}{-\dimexpr\foremargin-6em\relax}
%           \raggedleft
        \adjustbox{%
           	fgcolor=cyan!30!black,
		raise={22pt}{\height},
		scale={4}{6},
		right=\dimexpr\textwidth+\foremargin-5em\relax
	}{\chaptitlefont ##1}
%           \end{adjustwidth}
}

원래 코드는 주석처리했고요, scale의 x와 y값을 다르게 주어서 글자의 장평이 있는 것처럼 보이게 했습니다.